Aprendeu a tocar guitarra sozinha aos nove anos de idade. Foi da mesma forma autodidata que se lançou ao banjo, ao piano e ao ukulele. Com 12 anos, começou a compor canções, grande parte delas escritas em inglês. Em 2007, com 15 anos, grava quatro temas e disponibiliza-os na internet. Pouco depois, é convidada para participar num programa de televisão e o vídeo das suas interpretações de canções de Johnny Cash e de Bob Dylan transformam-na num fenómeno online.
Lança um primeiro álbum em 2006 gravado com equipamentos vintage. Seguem-se os álbuns “Mallu Magalhães” (2009) e “Pitanga” (2011). Em 2014, já radicada em Portugal, forma a Banda do Mar, com Marcelo Camelo e com o português Fred Pinto Ferreira. No mesmo ano, fez uma pequena participação no filme “Tim Maia”, dando corpo à cantora de Bossa Nova, Nara Leão. Em Junho de 2017, Mallu Magalhães lançou “VEM”, em simultâneo no Brasil e em Portugal. O disco conta com a produção de Marcelo Camelo e foi gravado maioritamente em Lisboa. Esta vai ser a sua primeira participação no Festival da Canção.